ในรายงานฉบับสมบูรณ์นี้จะกล่าวถึงการสังเคราะห์และพิสูจน์เอกลักษณ์ของสารประกอบเชิงซ้อนทริสเมอร์แคพโทอิมิดาโซลิลบอเรท [TmMeCoX] (X = OAc, NO3, NO2, N3, NCS, β-dkt) และสารประกอบเชิงซ้อนไซยาโนเมทัลเลท [TpPh2Ni(CN)2]NEt4 การศึกษาปฏิกิริยาระหว่างสารประกอบเหล่านี้กับสารประกอบ [M(N-N)2]2+ (M = Co, Ni; N-N = diimine ligand) ในกรณีศึกษาหนึ่งพบว่าจะได้ผลิตภัณฑ์คือ [Co(phen)3][BF4]2.MeCN ซึ่งพิสูจน์เอกลักษณ์ทางโครงสร้างด้วยเทคนิคคริสทัลโลกราฟฟี สารประกอบไอออนบวกไบพิริมิดิน [TpRNi(bpym)]+ (R = Ph,Me; Ph2) ถูกสังเคราะห์ขึ้นมา และเมื่อนำมาทำปฎิกิริยากับ [M(β-dkt)2(H2O)2] (M = Co, Ni) จะได้สารประกอบเชิงซ้อน[TpRM(β-dkt)] แทนที่จะได้เป็นสารประกอบไดเมอร์ดังที่คาดการณ์ไว้ สาเหตุเนื่องจากเกิดไมเกรชั่นของลิแกนด์เบต้าไดคีโตเนท นอกจากนี้สารประกอบเบต้าไดคีโตเนท [TpPh2Ni(β-dkt)] ยังสามารถเตรียมได้จากการทำปฏิกิริยาระหว่าง [TpPh2NiBr] กับเบต้าไดคีโตเนทลิแกนด์ที่เหมาะสม ปฏิกิริยาระหว่าง Nadtc (dtc = dithiocarbamate) กับ [TpPh2MBr] (M = Co, Ni) จะได้สารประกอบเชิงซ้อน [TpPh2M(dtc)] โดยสารประกอบจะเกิดออกซิเดชันแบบย้อนกลับได้หรือย้อนกลับได้แบบบางส่วนได้สารประกอบ MIII ส่วนการเกิดออกซิเดชันของ [TpPh2Co(dtc)] บ่งชี้ให้เห็นว่ากระบวนการออกซิเดชันของสารประกอบนี้จะเป็นแบบไม่ย้อนกลับในช่วงเวลาของการสังเคราะห์ทำให้เกิด [Co(dtc)3] แทน การศึกษาทางคอมพิวเตอร์ระบุให้ทราบว่า HOMO ของสารประกอบจะประกอบด้วย M-S σ* antibonding เป็นหลักทั้งนี้เนื่องมาจากการที่สารประกอบมีศักย์ไฟฟ้าออกซิเดชันทีต่ำกว่าปกติ ปฏิกิริยาระหว่าง [TpRCoBr] (R = Ph,Me; Ph2) และ BHBQ หรือ CA ในระบบทีQมี DBU จะได้สารประกอบไดเมอร์ [TpRCo(μ-L)CoTpR] และจากการศึกษาโครงสาร้างของสารประกอบ[TpPh,MeCo(μ-CA)CoTpPh,Me] พบว่าจะมีสองโมเลกุลทีQเป็นอิสระต่อกันโดยโคบอล์จะมีโคออร์-ดิเนทแบบ 5 และ 6 ส่วนสารประกอบนิกเกิลได้มีการสังเคราะห์ด้วยวิธีการเดียวกันและแสดงสมบัติเหมือนกับสารประกอบโคบอลต์ The following report details the synthesis and characterization of a wide range of tris(mercaptoimidazolyl)borate complexes [TmMeCoX] (X = OAc, NO3, NO2,N3, NCS, β-dkt). The cyanometallates, [TpPh2Ni(CN)2]NEt4, have also been realized. Reaction of these with a number of [M(N-N)2]2+ (M = Co, Ni; N-N = diimine ligand) complexes yields in one case [Co(phen)3][BF4]2.MeCN which has been crystallographically characterized. The bipyrimidine cations, [TpRNi(bpym)]+ (R = Ph,Me; Ph2) have been prepared. Reaction of these cations with [M(β-dkt)2(H2O)2] (M = Co, Ni) yields [TpRM(β-dkt)] rather than the expected dimer due to migration of the β-diketonate ligand. The β-diketonate complexes [TpPh2Ni(β-dkt)] have also been prepared by the reaction of [TpPh2NiBr] with the appropriate β-diketone. The reaction of Nadtc (dtc = dithiocarbamate) with [TpPh2MBr] (M = Co, Ni) gives the complexes, [TpPh2M(dtc)]. The compounds undergo reversible or quasireversible oxidation to MIII. Oxidation of [TpPh2Co(dtc)] reveals that the oxidation is irreversible on the synthetic timescale yielding instead [Co(dtc)3]. Computational studies suggest that the HOMO is strongly M-S σ* antibonding rationalizing the unusually low oxidation potential in these compounds. The reaction of [TpRCoBr] (R = Ph,Me; Ph2) with BHBQ or CA in the presence of DBU yields the [TpRCo(μ-L)CoTpR] dimers. [TpPh,MeCo(μ-CA)CoTpPh,Me] has been characterized by X-ray crystallography showing two independent molecules in which the cobalt metal centres are five and six coordinate. Nickel analogues have also been prepared and appear identical to their cobalt counterparts.